シーズン1
イヴ・ベアード
演：レベッカ・ローミン
NATOテロ対策斑に所属し、今はライブラリアンの守護者ガーディアン。
新米ライブラリアン達を訓練し、一緒にトラブルなどを解決する。
フリンと親密な関係になる。
ジェイク・ストーン
演：クリスチャン・ケイン
IQ190の天才歴史学者で美術史と建築に強い。
名前を変えてオクラホマで油田の発掘をする傍ら、執筆を行っていた。
フリンやジェンキンズと同じくらいの知識を持っていて、けんかも強い。
カサンドラ・キリアン
演：リンディ・ブース
数学の天才かつ共感覚の持ち主で、五感を駆使して能力を操る。
能力の影響で脳に腫瘍があり、魔法で治してくれるという蛇の結社の言いなりになってしまう。
自分を顧みずフリンを助け、ライブラリアンの一員に加わる。
エゼキエル・ジョーンズ
演：ジョン・キム
世界的な泥棒。
どんな電子機器やシステムも自由自在に操ることができるメカの天才。
けんかは苦手ですぐに逃げようとするが、窮地に陥った仲間を救おうと全力を尽くす。
ジェンキンス
演：ジョン・ラロケット
別館の管理人。
ライブラリアンズを訓練し、長年の知識と経験で彼らを助ける。
実験好きで、魔法の道具に手を加えて何かを作り出す。
フリン・カーセン
演：ノア・ワイリー
メトロポリタン公立図書館のライブラリアン。
魔法がらみで世界を滅ぼしてしまう事件を解決したり、物を持って帰って保管している。
どこかへ行ってしまった本館を探しに出かける。
デュラーク
演：マット・フリューワー
魔法を復活させてこの世を支配しようとする組織、蛇の結社のリーダー。
アーサー王の冠を手に入れ、魔力を現代によみがえらせてしまう。
欲しい物を手に入れるためなら、手段は選ばない。
ラーミア
演：レスリー・アン・ブラント
デュラークの部下で戦闘能力が高い。
忠実にデュラークの命令をこなすが、あと一歩のところでイヴやライブラリアンズに邪魔されてしまう。
格闘だけでなく、剣やナイフなど武器の扱いも一流の殺し屋。
シャーリーン
演：ジェーン・カーティン
ライブラリーの秘書兼財務担当で、初代ガーディアン。
面接にやって来たイヴを案内し、ガーディアンについて教える。
蛇の結社の襲撃時、ジャドソンと図書館のアンカーを切り離す。
ジャドソン
演：ボブ・ニューハート
初代ライブラリアで、フリンや歴代ライブラリアンの師匠。
物静かで感情的になることは滅多になく、膨大な知識を有している。
図書館を救うため、シャーリーンと鎖を断ち切る。
シーズン2
プロスペロー
演：リチャード・コックス
シェークスピアの小説「テンペスト」に出てくる魔術師。
レイラインに魔法が流れ、力を取り戻す。
本から現実化し魔法をこの世によみがえらせ、世界を操ろうとする。
ジェームズ・モリアーティ
演：デヴィッド・S・リー
シャーロック･ホームズの敵。
プロスペローに本から召還され、彼の野望を果たすために参謀となる。
イヴに興味を持っている。
アリエル
演：ヘイリー・マクラフリン
風の妖精。
プロスペローに捕らわれていて、彼の言いなりになっている。
ライブラリアン達が呪いにかかった時に力を貸し、自由の身となる。
レイク
演：ベス・リースグラフ
真に魔法を理解している人を探していると、カサンドラに仲間にならないかと勧誘する。
水に落ちたイヴにエクスカリバーを渡す。
シーズン3
シンシア・ロックウェル
演：ヴァネッサ・ウィリアムス
政府組織DOSAのトップ。
イヴを呼び出し、本人に自覚させないようにライブラリーに潜入させたと告げる。
ライブラリーを制圧する時、アペプに体を乗っ取られてしまう。
シーズン4
ニコール・ヌーン
演：レイチェル・ニコルズ
フリンの初代ガーディアン。
死んだと思われていたが、500年前にタイムスリップして不死身の体に。
100年間ライブラリーの地下に閉じ込められ、その後、姿を消す。
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